文献类型：学位论文

中文题名：负载纳米零价铁同时去除废水中重金属与氯代有机污染物

作者：黄琎[1];

机构：[1]绍兴文理学院;

导师：董华平;绍兴文理学院

授予学位：硕士

语种：中文

中文关键词：负载纳米零价铁;重金属;氯代有机物;复合污染;双金属组分;还原

中文摘要：实际水污染以复合污染为主,其中重金属与氯代有机污染物复合污染广泛存在于农药、木材防腐剂、电子垃圾等行业废水中。复合污染比单一污染物情况复杂且处理难度大,急需找到一种有效可行的技术来解决复合污染这个棘手的问题。纳米零价铁（NZVI）广泛应用于单一污染废水的治理,如重金属离子的去除和有机污染物的还原,但也存在易氧化、易团聚和稳定性差等问题,限制了NZVI在处理单一污染和复合污染方面的应用。为此,本文选用廉价易得、来源广泛、环境友好、吸附性好的生物炭（BC）和钠基膨润土（Na-bent）负载NZVI来处理水中不同重金属和氯代有机物复合污染。通过考察NZVI和负载型NZVI对复合污染物的去除过程和效率,结合XPS、XRD、TEM和HPLC等分析检测反应过程中活性组分的变化,研究BC和Na-bent载体对NZVI活性和稳定性的增强机制,并阐明负载NZVI处理复合污染物的作用机理。主要结论如下:（1）生物炭负载零价铁（BC/NZVI）同时去除Cu（Ⅱ）（200ppm）和2,4-二氯酚（2,4-DCP,20ppm）反应体系中,BC/NZVI在5min内将Cu（Ⅱ）完全去除,而NZVI需要45min才能将Cu（Ⅱ）完全去除,去除速率显著提高。反应240min,BC/NZVI对2,4-DCP的去除率达到85.4%,明显高于NZVI对2,4-DCP的去除效率69.5%。BC/NZVI连续处理复合污染物4批次后,2,4-DCP的去除效率仍高达95.0%以上,NZVI连续处理3批次后,2,4-DCP去除效率急剧下降接近为零,NZVI的重复使用性能显著提高。（2）反应机制研究表明:Cu（Ⅱ）先被BC/NZVI和NZVI还原为Cu（0）,形成Fe/Cu双金属催化剂,该催化剂通过还原脱氯去除2,4-DCP。将NZVI负载在BC上,改善了Fe粒子的分散性能和抗氧化性能,反应活性明显增强,提高了Cu（Ⅱ）的还原速率和效率,产生更多的Fe/Cu双金属组分,从而提高了2,4-DCP的去除速率和效率,且BC/NZVI能在更宽的pH范围内实现复合污染物的较高去除。BC对重金属和2,4-DCP的吸附也促进了污染物的去除。（3）在钠基膨润土负载零价铁（Na-bent/NZVI）同时去除Ni（Ⅱ）（50ppm）和2,4-DCP（70ppm）反应体系中,Na-bent/NZVI在30min内将Ni（Ⅱ）完全去除,而NZVI在120min对Ni（Ⅱ）去除率仅为87.9%。反应120min后,NZVI对2,4-DCP的去除效率仅为85.8%,且有不同含量的2-氯酚（2-CP）和4-氯酚（4-CP）等中间产物残留。Na-bent/NZVI在30min时对2,4-DCP完全脱氯去除,反应活性显著增强。（4）反应机制研究表明:Na-bent/NZVI改善了Fe粒子的分散和抗氧化性能,提高了NZVI的反应活性,加快了Ni（Ⅱ）的还原,生成了更多的Fe/Ni双金属,从而促进2,4-DCP完全脱氯生成苯酚（P）。与BC/NZVI先将Cu（Ⅱ）去除完毕再还原去除2,4-DCP不同,Na-bent/NZVI对Ni（Ⅱ）和2,4-DCP的还原去除是同时进行的。（5）Fe/Cu主要通过以下两条途径对2,4-DCP的还原脱氯,即邻位、对位同时脱氯和先邻位后对位的方式脱氯;Fe/Ni双金属除了通过上述两条途径脱氯之外,还可以通过先对位后邻位的方式脱氯。